Die Geschichte von Schloss Mentlberg reicht bis ins 14. Jahrhundert zurück, als es zunächst als Hof existierte und im Jahr 1490 zu einem Adelssitz ausgebaut wurde. Das Schloss befindet sich westlich von Innsbruck auf der Gallwiese, die gemäß einer Urkunde von 1305 zur Hofmark des Stiftes Wilten gehörte. Heinrich Mentlberger kaufte den Meierhof 1485 und erhielt 1493 die Genehmigung von Kaiser Friedrich III., den Hof in einen Adelssitz umzuwandeln. Kaiser Maximilian I. bestätigte den Adelssitz dann vier Jahre später unter dem Namen Mentlberg.
Im Laufe der Zeit wechselte der Besitz des Schlosses innerhalb der Familie Mentlberger mehrmals, bis es schließlich durch eine Hochzeit im Jahr 1613 an die Familie Khuepach gelangte. Unter der Herrschaft der Khuepacher im Jahr 1622 wurde die alte Turmkapelle durch eine neue Hauskapelle ersetzt, die später abgerissen und 1770 neu errichtet wurde.
1661 verkaufte die Witwe von Christoph Khuepach das Gut an den Abt und den Konvent von Wilten, die es zuvor an verschiedene Personen verpachtet hatten. Während der bayerischen Herrschaft wurde der Mentlbergerhof 1811 an Severin Leiss verkauft, der dort zeitweilig eine Hotelpension betrieb.
Im Jahr 1890 kaufte Ferdinand von Bourbon d’Orléans, Herzog von Alençon und Schwager von Kaiserin Elisabeth „Sisi“ von Österreich, das Schloss und ließ es zwischen 1904 und 1905 im Stil der Loire-Schlösser umbauen. Der Architekt Josef Retter war maßgeblich für das heutige Aussehen des Schlosses verantwortlich. Nach Ferdinands Tod im Jahr 1910 übernahm sein Sohn Emmanuel die Herrschaft über das Schloss.
Während des Ersten Weltkriegs diente das Anwesen als Lungenheilstätte für österreichische Verwundete. Nach verschiedenen Eigentümerwechseln wurde das Schloss im Jahr 1928 vom Land Tirol erworben und zu einem Jugendhaus umgebaut. Während des deutschen Reichsannektierens Österreichs im Jahr 1938 ging das Schloss in den Besitz des Deutschen Reichs über und wurde vom Reichsarbeitsdienst genutzt. Nach dem Krieg kehrte das Schloss wieder in den Besitz des Landes Tirol zurück und wurde unter anderem als Schülerheim und Flüchtlingsunterkunft genutzt. Seit 2018 wird Schloss Mentlberg von der Pädagogischen Hochschule Tirol genutzt.
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